77 Le tritium dans l’environnement Les essais réalisés par les équipes de Karlsruhe (Stracket al., 2005) montrent qu’après une exposition ponctuelle de céréales à une atmosphère tritiée, le rapport OBT dans les grains récoltés/ HTO dans les feuilles varie de 0,02 à 0,9 %, le maximum correspondant au cas d’exposition de la culture durant le stade de remplissage des grains (Tab. 6.4). Période d’exposition de la culture OBT du grain récolté / HTO des feuilles en fin de culture en % avant le stade remplissage des grains 0,06 - 0,2 durant le stade remplissage des grains 0,4 - 0,9 après le stade remplissage des grains 0,04 - 0,02 Les expériences menées par les équipes coréennes de KAERI (e.g., Choi, Keum…) exposées dans Keum et al. (2006) permettent de modéliser l’évolution du tritium sous les formes HTO et OBT dans différents végétaux (riz, haricot, chou, radis) après une expositionpar pulvérisation de HTO sous forme de vapeur dans une chambre de culture, de courte durée, à divers stades végétatifs et dans différentes conditions. Par exemple, dans le cas du riz, les résultats de ces expériences permettent de constater la très rapide décroissance de l’activité de HTO, couplée à une augmentation plus ou moins lente de l’activité d’OBT, qui reste ensuite constante dans les épis : 40 jours après l’exposition, le rapport OBT/HTO dans les épis est d’environ 100, du fait de la rémanence du tritium organiquement lié formé par photosynthèse à la suite de l’exposition à la vapeur tritiée. Pour de tels essais de contamination ponctuelle, la difficulté pour comparer les valeurs provient de la très grande disparité des conditions expérimentales d’une part, de la façon d’exprimer les résultats d’autre part ; ainsi les auteurs considèrent le rapport OBT/HTO d’une partie du végétal ou d’une partie par rapport à une autre ; les résultats sont exprimés soit en Bq/L d’eau de végétal par Bq/L de vapeur d’eau, soit en Bq/kg sec de végétal par Bq/L de vapeur d’eau, soit sous la forme de facteurs de transfert. La tendance commune observable est, dans tous les cas, l’existence d’une phase immédiate de contamination des tissus par HTO, suivie d’une phase très rapide (quelques heures) de diminution du tritium libre de la plante, tandis que se produit l’incorporation du tritium dans la matière organique, à des niveaux cependant faibles. Par exemple, les facteurs de transfert (Bq/kg frais par Bq/m2) au chou après un dépôt de HTO liquide sur le sol sont de l’ordre de 5×10-5 à 5×10-6 pour le tritium sous forme OBT et de 2 × 10-5 à 5×10-3 pour le tritium sous forme HTO (Choi et al., 2007). Pour le radis contaminé par voie atmosphérique, le rapport du tritiumOBT des végétaux au tritium HTO de la vapeur d’eau contaminante (Bq/kg sec par Bq/L de vapeur) est de l’ordre de 10‑3 pour les feuilles et de 10-4 pour les racines récoltées. Cas des arbres. Le cas des arbres est particulier puisqu’une partie de leurs réserves organiques persiste pendant des dizaines d’années ; cette particularité a donné lieu à divers travaux in situ, notamment en France au voisinage des sites de Marcoule (Descampset al., 1995 a-b) et de Valduc (Vray and Salaun, 2003) ainsi qu’en Allemagne (Starck et al., 2005) et aux États Unis (Love et al., 2003). Ces études visaient à mettre en relation les variations des rejets d’une installation avec les niveaux observés, soit en fonction de la répartition spatiale (distance et position par rapport aux rejets), soit en fonction du temps, par l’étude des cernes d’arbres et la reconstitution des apports passés. Les travaux sur les cernes d’arbre de Love et al. (2003) ont mis en évidence que les cernes d’eucalyptus retracent bien l’historique des rejets de tritium du LBNL (Lawrence Berkeley National Laboratory). Durant les années où ont eu lieu de forts rejets, jusqu’à 20 000 UT dans la vapeur d’eau, le rapport de l’activité volumique 9 du tritium organiquement lié mesurée dans le bois et de l’activité volumique du tritium sous forme de vapeur d’eau de l’atmosphère était en moyenne compris entre 1 et 3. Les données acquises et modélisées par Vray et Salaun (2003)montrent également une valeur du rapport OBT (feuilles) / HTO (vapeur d’eau) en moyenne égale à 1,5 pour les feuilles de chêne prélevées sous influence directe des rejets du centre CEA de Valduc ; en revanche, les données recueillies par Descampset al. (1995-b) près de Marcoule aboutissent à un rapport de l’ordre de 0,7. La grande variabilité du comportement du tritium, selon le rythme et les conditions des rejets et l’état des végétaux, est un élément d’explication à ces résultats contradictoires. Cependant, compte tenu du comportement général du tritium dans les arbres (Fig. 6.6), on peut considérer que le tritium est susceptible d’être stocké sous forme organique dans les organes persistants (racines et bois) et éventuellement de contribuer ensuite à une augmentation du tritium sous forme HTO dans le végétal (feuilles) voire du milieu ambiant (chute des feuilles et enrichissement de la litière puis humification ; voir § 5.1.3 et § 6.1.3). Figure 6.6 - Modélisation simplifiée des transferts de tritium dans les arbres (Strack et al., 2005). Tissus conducteurs : le xylème conduit la sève brute (eau, sels minéraux), le phloème la sève élaborée (eau, sels minéraux et substances organiques synthétisées par la plante). L’ensemble des mécanismes évoqués ci-dessus vont, en général, dans le sens de l’hypothèse habituellement retenue d’un équilibre isotopique (de durée plus ou moins longue) entre les organismes et les milieux dans lesquels ils se trouvent : lorsque l’activité du tritium ambiant ne varie pas, le tritium dans le végétal est à l’équilibre isotopique et l’activité volumique du tritium organiquement lié (OBT) est à peu près équivalente à celle du tritium libre (HTO) (OBT/HTO≈0,9). Lorsque le végétal a été exposé temporairement à une activité volumique de tritium plus élevée, la matière organique formée durant cette exposition incorpore du tritium qui subsiste dans le végétal sous forme OBT, alors que l’activité volumique du tritium sous forme HTO décroît très rapidement pour retrouver un équilibre avec la vapeur d’eau ambiante. 9 Dans ce paragraphe, le terme concentration s’entend en Bq/L d’eau extraite (combustion ou distillation, selon la fraction, OBT ou HTO, de tritium mesurée). Tableau 6.4 - Répartition du tritium entre les formes OBT et HTO en % dans les grains de blé à la récolte selon la période d’exposition de la culture (Stracket al., 2005).
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