126 Origine, modes de gestion et évaluation de technologies de piégeage en vue de réduire les rejets 1 2 Formation et comportement du tritium dans les réacteurs nucléaires électrogènes et évaluation par les codes de calcul Le tritium est produit dans les éléments de combustibles nucléaires au cours de leur irradiation dans des réacteurs nucléaires électrogènes, par fissions ternaires directes ou indirectes et, dans une moindre mesure, par des réactions neutroniques sur l’hélium-3 et les autres impuretés du combustible. Il est également formé par activation neutronique d’éléments légers tels le bore-10 ou le lithium-6. Nota : • Les fissions des noyaux d’uranium et de plutonium conduisent généralement à la formation de deux noyaux de Produits de Fission lourds « PF », de neutrons qui entretiennent la réaction en chaîne et d’un dégagement d’énergie correspondant à la perte de masse. Néanmoins, dans environ 1 cas sur 10 000, la fission conduit à la formation de trois noyaux, dont un noyau léger de tritium (fission ternaire directe) ou d’hélium-6, qui par capture neutronique suivie d’une désintégration conduit à la formation de tritium (fission ternaire indirecte). D’après le code de calcul CESAR1 développé par le CEA sous assurance qualité, dans un combustible irradié à 33 000 MWj/t, la production de tritium se répartit comme suit : • fission ternaire directe (82,5%), • formation via le lithium-6 : 11,5% (fission ternaire indirecte et activation d’éléments légers), • formation via l’hélium-3 (5%) et l’oxygène-16 (1%). Les rendements de production du tritium augmentent avec le taux de combustion du combustible, de façon non linéaire. Les quantités de tritium présentes dans le combustible traité dans l’usine AREVA NC de La Hague sont évaluées à l’aide du code de calcul CESAR. La version utilisée actuellement pour l’usine AREVA NC de La Hague est la version 4.38. Dans cette version, la production de tritium via le lithium-6 n’est pas prise en compte. Le rendement de production via cette voie augmente avec le taux de combustion. Ceci induit : • la quantité de tritium produite dans le combustible est sous-estimée par le code de calcul CESAR 4.38. Pour un combustible irradié à 33 000 MWj/t, la quantité totale de tritium produite est sous-estimée d’environ 10%, • cette sous-estimation s’amplifie avec le taux de combustion du combustible. La version 5 du code CESAR en cours de qualification intègre la production de tritium via le lithium-6. Son utilisation pour l’usine AREVA NC de La Hague est prévue pour 2010. 1 3 Répartition du tritium entre l’oxyde et la gaine La théorie du comportement du tritium présentée dans ce chapitre a été établie sur la base des études menées en collaboration avec le CEA et corroborées par l’exploitation des rejets en tritium liquide de l’usine AREVA NC La Hague. Dans les conditions de température et depressionde fonctionnement des réacteurs nucléaires, le tritiumproduit dans les éléments de combustible est essentiellement sous forme de gaz dissous (dihydrogène tritié HT ou T 2 ) mais également sous forme soluble (groupement hydroxyle OT). Le dihydrogène tritié a tendance à diffuser vers la périphérie de l’oxyde du combustible et à s’accumuler dans le jeu entre l’oxyde et la gaine. Il diffuse alors vers la gaine où il se retrouve piégé sous forme de gaz dissous jusqu’à saturation du zirconium et formation d’hydrures métalliques. Le transfert du tritium depuis l’oxyde vers les gaines de zircaloy est limité par la faible diffusivité du tritium dans la gaine et la formation de couches d’oxyde de zirconium (zircone) sur les parois interne et externe de la gaine : • l’oxydation complète de la paroi externe de la gaine est quasiimmédiate. Ce phénomène prévient la migration du tritium vers le circuit primaire (hors phénomène de rupture), • l’oxydation de la paroi interne est progressive et plus lente. La couche de zircone se forme d’abord par îlots. L’oxydation complète de la paroi interne de la gaine intervient lors de la fermeture du jeu oxyde-gaine. La diffusivité du tritium dans cette couche d’oxydation est très faible. L’analyse de la coupe d’un crayon de combustible UOx après 2 cycles d’irradiation est illustrée sur la figure 1. Figure 1. Analyse de la coupe d’un crayon de combustible UOx après 2 cycles d’irradiation Nota : • Le jeu entre la gaine et l’oxyde diminue sous l’effet du fluage de la gaine (résultant des contraintes de pression exercées sur la gaine) et de la dilatation des pastilles (induite par l’irradiation du combustible et la formation des produits de fission). L’évolution de la fraction du tritium dans l’oxyde a été évaluée par différentes méthodes. Initialement, l’analyse de coques (tronçons de gaines découpés lors du traitement du combustible usé) issues d’éléments combustibles irradiés à moins de 33 000 MWJ/t avait conduit à une valeur comprise entre 60 et 70% du tritium produit. Cette valeur a été prise en compte lors du design de l’unité de production UP3 de l’usine AREVA NC de La Hague. L’évolution des rejets annuels de tritium dans les effluents liquides de l’usine AREVA NC de La Hague entre 1995 et 2007 a montré une tendance inverse : la comparaison des rejets aux valeurs calculées à l’aide de CESAR 4 fait état d’une fraction dans l’oxyde supérieure à 60% et pouvant atteindre plus de 80%. Ceci a permis de mettre en évidence l’évolution de la fraction de tritium dans l’oxyde en fonction du taux de combustion. 1 Code d’Evolution Simplifiée Appliqué au Retraitement : code d’évaluation des quantités de radionucléides dans les combustibles irradiés.
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